Soutenance de thèse Théodore Graul

Ce travail propose une approche innovante pour la production, caractérisation et utilisation de catalyseurs biosourcés pour des applications dans les domaines de l’énergie et de l’environnement, afin de réduire le coût et l’impact des catalyseurs commerciaux actuellement utilisés. Le travail développé ici promeut une approche d’économie circulaire dans la mesure où des plantes issues de la phytoremédiation ont été employées pour la production de catalyseurs biosourcés, respectueux de l’environnement. Ces catalyseurs ont été utilisés pour produire des vecteurs énergétiques tels que l’hydrogène à partir des réactions de gaz à l’eau direct (water-gas shift, WGS) et indirect (reverse water-gas shift, RWGS), et pour la décomposition des polluants de NOx (deNOx). Les catalyseurs biosourcés ont été produits à partir de saule et fougère avec un contenu contrôlé en métaux introduit par imprégnation avant ou après pyrolyse à 800°C afin d’imiter l'hyperaccumulation (>3 g métal /kg biocarbone) dans un support carboné poreux. Les catalyseurs ainsi produits ont été testés pour les réactions de deNOx, ainsi que dans WGS et RWGS, et les dispositifs expérimentaux associés ont été développés et optimisés pendant la thèse. Ils ont été caractérisés en termes de composition, structure et stabilité thermique, ceci avant et après utilisation. Pour les trois réactions, les catalyseurs ont montré une sélectivité et une conversion élevées et maintenues dans les conditions de réaction, facilitées par le contenu en métaux catalytiques dont l’activité a été renforcée par les métaux inhérents. La présence de fonctions oxygénées de surface et d'une surface spécifique élevée (<419 m²/g) ont amélioré l'adsorption et la dissociation des gaz réactifs grâce à des sites supplémentaires formés par réduction et à une meilleure activité électronique. Avec ces caractéristiques, les catalyseurs biosourcés ont montré des performances meilleures que celles de catalyseurs références de la littérature en raison d’une meilleure stabilité ou activité catalytiques (conversion maintenue pour plus de 120h, énergie d’activation entre 0.5 to 186 kJ/mol, constante cinétique entre 1.9 x 10^-9 et 4.3 x 10¹²). Le catalyseur de saule imprégné au Ni avant pyrolyse et le catalyseur bimétallique (Ni/Fe) de fougère ont montré les meilleures performances pour les réactions de deNOx, et RWGS et WGS, respectivement.