Soutenance de thèse Théotime Beguerie

Le graphène est un matériau carboné bidimensionnel constitué d'atomes de carbone hybridés sp2 formant un réseau périodique de noyaux aromatiques jointifs. Le feuillet de graphène est l'élément constitutif du graphite, des nanotubes de carbone ou des fullerènes. Les matériaux graphéniques présentent un intérêt tout particulier pour leurs propriétés physico-chimiques et thermiques exceptionnelles, notamment leur grande conductivité électrique et thermique, leur grande résistance mécanique et une haute surface spécifique entre autres. Les matériaux graphéniques sont pour l'essentiel synthétisés par des procédés thermochimiques, le plus souvent à partir de ressources carbonées d'origine fossile. Il serait alors envisageable de remplacer les précurseurs fossiles par de la biomasse lignocellulosique, ressource renouvelable, abondante et non alimentaire, ce qui réduirait l'impact environnemental de la synthèse de matériaux graphéniques tout en offrant une nouvelle voie de valorisation pour ces ressources. Dans cette étude, des © biochars ª ont été produits par pyrolyse de cellulose et de lignine commerciales selon différentes conditions opératoires. Le carbone produit a été étudié selon une approche multi-échelle afin d'évaluer le développement des feuillets de graphène.
Un outil numérique d'analyse d'images a notamment été développé pour quantifier les feuillets de graphène à partir d'images en microscopie électronique en transmission à haute résolution. Les biochars de cellulose et de lignine préparés entre 1000 et 1800 °C présentent des structures graphéniques courtes avec un empilement irrégulier des feuillets de graphène. Le pouvoir catalytique du calcium, un métal alcalino-terreux non toxique, abondant et inhérent aux biomasses lignocellulosiques a été étudié. L'imprégnation de la cellulose et de la lignine avec du calcium permet la formation de structures graphéniques à l'anisotropie très développée dès 1400 °C, ce qui implique une diminution plus rapide et/ou plus grande des défauts intra-plans par rapport à l'évolution structurale normale attendue pour ce type de précurseur. Un mécanisme réactionnel a été proposé. La formation de la structure graphénique a été décrite par un processus en deux étapes dont la première serait la formation de cristaux de carbure de calcium qui se décomposeraient ensuite pour former des feuillets de graphène. Cette approche se traduirait par une baisse de la consommation énergétique et des coûts de production de ces procédés, avec un effet positif sur leur impact environnemental et sur le potentiel de développement à des échelles plus significatives